非金属产氢光催化剂：MOF衍生的高氮掺杂石墨碳
作为一种清洁可再生的能源，氢气由于高能量密度（142 MJ kg-1）而受到广泛关注。光致水分解产氢是一种非常有前景的制氢方法，因为该方法充分利用了廉价易得的太阳能。在过去的几十年中，含金属的光催化剂，如TiO2，ZnO，SrTiO3，GaN和CdS等展现了较高光解水制氢催化活性。然而，非金属的光催化剂发展缓慢，究其原因，主要是由于复杂的合成路径和较低的产氢效率，这向合理设计与合成环境友好、可持续的非金属光催化剂提出了严峻挑战。
石墨烯是一种二维sp2杂化的碳材料，具有独特的单层结构和极高的电子迁移率。但是作为一种零间隙的半导体，它不能用于光催化氢析出过程。理论研究标明，异元素掺杂可以调控石墨烯的带隙结构，能导致其向金属/半导体转化。虽然氮掺杂石墨烯材料已经用于氢析出催化的研究，但是其材料制备工艺复杂、耗时、耗能、成本高，严重限制了其实际应用。
近期，南开大学程鹏和师唯团队利用金属-有机框架（MOF）作为前驱体采用一步煅烧法制备了氮掺杂石墨烯类似物（ZNGs）用于高效光催化析氢。由于前驱体ZIF-8含有高含量的氮元素，最终产物ZNGs也具有较高的氮含量(9-15%)并且保持了前驱体的多面体形貌。通过简单控制煅烧温度就能调控ZNGs中氮元素的总含量和多种氮元素种类（吡咯氮、吡啶氮、石墨氮）之间的相对含量进而优化出最佳的析氢活性。该团队发现，1000 oC煅烧得到的ZNG-1000具有最高的活性（18.5 µmol h−1），因为该材料中的石墨氮含量最高从而保持了光生载流子高的迁移率，进而影响了光催化剂的氢析出速率。该工作首次阐明了用于氢析出的非金属光催化剂可以通过MOF前驱体直接煅烧得到，方法简单有效。该思路也可拓展到其他领域，如污染物降解、二氧化碳还原和能量存储器件。
本工作在线发表在Small（DOI: 10.1002/smll.201603279）上，第一作者为南开大学化学学院博士生赵秀霞。
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